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Im Jahre 1498 wurde an der Stelle einer alten Wallfahrtskirche eine neue Kapelle gebaut, die bei Wallfahrern bald großen Zulauf fand und daraufhin von Graf Wilhelm IV. von Henneberg bedeutend erweitert wurde. Mit dem Rückgang der Wallfahrt im Zuge der Reformation wurde 1536 in Grimmenthal ein Hospital eingerichtet. Die alte Wallfahrtskirche diente bis zum Brand von 1758 als Hospitalkirche. 1545 wurde für das Hospital ein neues Gebäude errichtet, auch mehrere Nebengebäude gehörten zu dem mit einer Mauer umschlossenen Komplex. Graf Wilhelm IV. und sein Sohn Georg Ernst von Henneberg legten in einem Stiftungsbrief 1547 bis ins Detail die Aufnahmebedingungen und die Pflege der 12, ab 1612 16 Spitalinsassen, der "Pfründner" fest. Geleitet wurde das Spital von einem "Speiser" oder Spitalmeister. Im Dreißigjährigen Krieg wurde es zerstört und verwaiste, erst 1651 konnte es wieder 12 Pfründner aufnehmen. 1775 fiel auch das Hospitalgebäude einem Brand zum Opfer, die Ruine der alten Kirche musste nun als Baumaterial für das mit Spendengeldern neu errichtete Hospital herhalten. Während der Napoleonischen und Befreiungskriege zu Anfang des 19. Jh. musste es mehrmals starke Einquartierungen hinnehmen, und in der Folgezeit litt es unter einer schlechten Verwaltung, die sich erst in der zweiten Hälfte des 19. Jh. besserte. 1852 bot es 18 Pfründnern Platz. Das Hospital diente bis 1990 als Altersheim. Darüber hinaus wurde der Grimmenthals-Kasten über Jahrhunderte hinweg als Darlehnskasse für die Verwaltung und für Private in Anspruch genommen.
Im 19. Jahrhundert stand an der Spitze der Verwaltung eine ehrenamtliche Direktion, nachgewiesen sind Oberrechnungsrat Henning, 1837 Frhr. Haubold von Speßhardt, dann Georg Sebaldt, 1853 Christian Schulz, 1874 - 1900 Albert Weidemann, danach ein dazu bestellter Referent des Staatsministeriums. Auch die Kasseverwaltung erfolgte ehrenamtlich. Das Hospital war an den Speiser verpachtet, ihm standen eine Krankenwärterin, der örtliche Arzt und der örtliche Geistliche zur Seite.
Der Bestand Direktion des Hospitals Grimmenthal wurde gebildet aus den im Magazin aufgefundenen Akten der alten Kastenverwaltung und den aus dem Bestand Staatsministerium, Abteilung des Innern herausgenommenen Akten der Direktion.