Zur Herrschaft Völkershausen gehörten in der Neuzeit die Dörfer Martinroda, Völkershausen, Willmanns und Wölferbütt. Zentrum war Völkershausen mit der dortigen Burg; daneben gab es umfangreichen Streubesitz der Familie von Völkershausen in der näheren und weiteren Umgebung. Dieser Besitzkomplex ist das Ergebnis eines Erwerbs- und Arrondierungsprozesses, den die Familie über Jahrhunderte betrieben hatte; die Herrschaft setzte sich schließlich aus Eigen sowie aus Lehen unterschiedlicher Herkunft - vor allem solchen der Abteien Fulda und Hersfeld - zusammen.
Ein Teil der hersfeldischen Rechte und Besitzungen war zunächst an die Herren von Frankenstein zu Lehen ausgegeben gewesen und 1330 durch die Grafen von Henneberg käuflich erworben worden. Diese gaben sie z. T. an niederadlige Familien zu Lehen aus; zu den Lehnsleuten zählten auch die von Völkershausen. Mit dem Erlöschen der Grafen von Henneberg (1583) fiel die Lehnsherrschaft an die Abtei Hersfeld bzw. deren Rechtsnachfolger, die Landgrafen von Hessen-Kassel, zurück.
Anteile an Burg und Gericht Völkershausen waren zeitweise im Besitz mehrerer adliger Familien sowie der Abtei Fulda; erst mit dem 15. Jahrhundert setzt hier ein Konzentrationsprozeß ein, der im Detail allerdings nicht mehr rekonstruiert werden kann. Umfangreiche Rechte waren über längere Zeit als Pfand in Händen der Familie von Buchenau, ab 1572 der von Boineburg; erst 1701 kamen sie an die von Völkershausen zurück .
Unmittelbar nach dem Tod des Letzten von Völkershausen (15. September 1706) ergriffen Beamte des Landgrafen von Hessen-Kassel (als Fürsten von Hersfeld) von den nunmehr heimgefallenen hersfeldischen Lehen Besitz. Es entstand für die Verwaltung des Landgrafen die Notwendigkeit, die unterschiedlichen Rechtsbeziehungen, denen die miteinander verflochtenen Teile der Herrschaft Völkershausen unterlagen, zu rekonstruieren, um die eigenen Ansprüche durchsetzen zu können. Man kam zu folgenden Feststellungen:
Vom Stift Fulda hatten die von Völkershausen zu Lehen: Völkershausen mit Gericht und Recht, Gut vor der Stadt Vacha, Häuser und Zubehör zu Pferdsdorf, den Hof Badelachen, ein Fischwasser, den Rodenberg, Besitz zu Wiesenfeld und Ufhausen, eine Wüstung hinter dem Dietrichsberg und den Räserberg (bei Räsa). Hersfeldische Lehen waren: Güter zu Dorndorf, Lutters und Friedrichrode als Burglehen zu Crayenberg; Güter und Rechte zu Dietrichsberg, Gerungs, Martinroda, (Unter-) Breizbach, Ritterholz, Dorndorf, Lutters, Friedrichrode, Steinfeld (= Wölferbütt), Reden, Vacha, Lahrbach, Widdershausen und Hattenbach. Ein Teil dieser in den einschlägigen Urkunden aufgezählten Lehnsstücke konnte nicht mehr ermittelt werden; in Einzelfällen (Ritterholz) war nicht einmal die geographische Lage bekannt. Zudem rätselte man darüber, wie die von Völkershausen ein hersfeldisches Burglehen auf der Burg Crayenberg haben konnten, die den Herzögen von Sachsen-Eisenach gehörte.


Am 17. März 1707 verkaufte die Mutter des Letzten von Völkershausen die durch den Tod ihres unmündigen Sohnes ihr zugefallenen Eigengüter an den Landgrafen Karl von Hessen-Kassel. Dies betraf nach dem Wortlaut des Vertrages all das, was nicht in fuldischen Lehnsurkunden benannt wurde. Die hersfeldischenLehen waren ja ohnehin schon in Händen des Käufers. Um diese und einen Teil der Eigengüter hatte es allerdings seit 1702 innerhalb der Familie Streitigkeiten gegeben, die bis vor das Reichskammergericht gelangt waren. Wilhelm von Dalwig zu Hoof hatte den Prozeß für seine Ehefrau Marie Christine geb. von Völkershausen und deren Schwester betrieben und einen Teil seiner Ansprüche 1705 an die Abtei Fulda verkauft .
Ziel der hessischen Verwaltung war es offenbar von Anfang an, alle Rechte und Ansprüche Dritter zu erwerben und so die Herrschaft Völkershausen in ihrer bisherigen Gestalt für das Haus Hessen-Kassel zu erhalten. Dies gelang allerdings erst nach längeren Verhandlungen und einer Konferenz in Völkershausen (10. Nov. 1707); am 18. bzw. 26. Januar 1708 konnte man sich mit der Abtei Fulda einigen, wenig später trat auch der Herr von Dalwig seine Rechte ab. Durch den 1711 erfolgten Erwerb des Gutes (früheren Klosters) Mariengart aus den Händen der Familie von Buttlar wurde der Besitz abgerundet. Die Herrschaft wurde in der Folgezeit von hessischen Beamten verwaltet; zeitweise waren Gericht und Grundbesitz verpachtet.
Seit 1729 war Völkershausen im Besitz des Landgrafen Georg von Hessen (+ 1755); ihm folgte sein Neffe Friedrich, ab 1760 regierender Landgraf. Beide hielten sich über längere Zeit in Völkershausen auf. 1784 wurde Friedrichs jüngerer Sohn Landgraf Karl (+ 1836) belehnt, dem sein Sohn Friedrich (+ 1845) folgte.Er war der letzte Besitzer aus dem landgräflichen Hause, zuletzt nur noch als Inhaber des Gutes und der Patrimonialgerichtsbarkeit. Die Landesherrschaft wurde aufgrund der Verträge zwischen Preußen und Sachsen-Weimar-Eisenach vom 22. Sept. 1815 bzw. zwischen Kurhessen und Preußen vom 16. Okt. 1815 am 19. Februar 1816 an das Großherzogtum Sachsen-Weimar-Eisenach abgetreten. 1843 wurde die Herrschaft Völkershausen vom Großherzoglichen Kammerfiskus erworben, am 22. Dez. 1843 die Beamten auf den Großherzog verpflichtet.


Der Bestand wurde in den 1930er Jahren von Wilhelm Engel erstmalig verzeichnet. Diese Verzeichnung wurde durch Johannes Mötsch 1994/95 überarbeitet.
Urkunden der Herrschaft Völkershausen befinden sich gesondert im Bestand "Urkunden" des Weimarer Archivs.

Der Bestand ist beispielhaft wie folgt zu zitieren:
Thüringisches Hauptstaatsarchiv Weimar, Herrschaft Völkershausen Nr. 1.